近日，中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所半導(dǎo)體超晶格國家重點實驗室報道了二維半導(dǎo)體WS2中暗激子與布里淵區(qū)邊界聲學(xué)聲子之間量子干涉導(dǎo)致的法諾（Fano）共振行為（圖1a、b），并揭示了對稱性在其中的重要作用。相關(guān)研究成果以《少數(shù)層WS2中暗激子與邊界聲學(xué)聲子的量子干涉》（Quantum interference between dark-excitons and zone-edged acoustic phonons in few-layer WS2）為題，在線發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。 

 

由于庫倫屏蔽作用減弱，激子效應(yīng)在二維層狀半導(dǎo)體中變得更加顯著。偶極躍遷允許的亮激子可通過光致發(fā)光直接進行觀測，而暗激子因偶極躍遷禁介卻難以被直接觀測。暗激子的復(fù)合往往需要其他元激發(fā)如聲子等的協(xié)助，因而共振拉曼散射是比較理想的研究暗激子的實驗手段。二維半導(dǎo)體過渡金屬硫族化物如MoS2、WS2等具有豐富的能谷結(jié)構(gòu)，在布里淵區(qū)的不同位置同時具有Γ、K、Q等能谷且能量接近，并可以發(fā)生強的光-物質(zhì)相互作用，是探究暗激子與聲子相互作用的優(yōu)異平臺。   

 

研究通過不同數(shù)值孔徑下的光致發(fā)光（PL）譜確認了少數(shù)層WS2中亮態(tài)A激子與自旋禁戒的暗態(tài)A激子的存在（圖1c、d）。對于多層WS2，其導(dǎo)帶底位于Q谷，價帶頂位于K谷，而Q-K之間躍遷的動量正好可由布里淵邊界M點聲子的波矢來補償（圖1b、e）。因此，布里淵區(qū)邊界M點的一階聲子有可能通過拉曼光譜直接進行測量，在這個過程中預(yù)期觀察到由導(dǎo)帶Q谷的電子和價帶K谷的空穴形成的暗激子參與的共振散射過程。   

 

研究團隊選擇了與暗態(tài)A激子能量共振的激發(fā)光，進行了低溫拉曼光譜的測量。如先前預(yù)期，研究在共振激發(fā)下可以觀測到布里淵區(qū)邊界M點的一階聲學(xué)聲子的拉曼模式【TA（M）， ZA（M）和LA（M）】，并發(fā)現(xiàn)這些拉曼模式表現(xiàn)為不對稱的Fano線型，且與平面內(nèi)剪切聲子的Fano線型呈現(xiàn)出鏡像分布的現(xiàn)象（圖2a、c）。特別是在雙層WS2中，暗激子-聲子的強耦合導(dǎo)致ZA（M）聲學(xué)模式表現(xiàn)為Fano凹陷（對應(yīng)相消干涉行為）而非Fano峰（對應(yīng)相漲干涉行為）。一般而言，F(xiàn)ano共振來源于連續(xù)態(tài)和分立態(tài)之間的量子干涉。通過理論分析和系列實驗佐證，研究確定了連續(xù)態(tài)來源于K谷空穴和Q谷電子所形成的暗激子態(tài)，而分立態(tài)來源于M點聲子。由于暗激子的長壽命以及二維激子低的態(tài)密度，在較弱光激發(fā)下暗激子態(tài)會形成準(zhǔn)連續(xù)態(tài)。進一步，研究通過改變激發(fā)光波長（改變激子的馳豫通道以及參與聲子的模式從而破壞共振條件）和變溫拉曼光譜（改變激子能量從而破壞共振條件）對上述研究進行驗證。最后，研究從對稱性的角度分析了平面內(nèi)剪切模聲子、邊界聲學(xué)聲子和暗激子耦合的物理機制，揭示了聲子振動方向以及激子對稱性對激子-聲子耦合的重要影響。   

 

研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、中科院創(chuàng)新交叉團隊、國家自然科學(xué)基金等的支持。廈門大學(xué)、新加坡南洋理工大學(xué)、法國圖盧茲大學(xué)等的科研人員參與研究。 

 

圖1.Fano共振示意圖，暗激子躍遷示意圖，亮激子暗激子的實驗觀測以及布里淵區(qū)QK與ΓM波矢匹配示意圖。